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我院程修文教授课题组在探索非均相过硫酸盐催化反应体系构建策略方面取得系列进展

2020-07-07

 近年来,SO4-高级氧化技术(SR-AOPs)因其适用范围广、氧化能力强等优点而成为研究热点。在活化PMS产生SO4-的众多方法中,过渡金属活化反应体系往往展现出更高的催化性能和更少的能量需求,是重要的SO4-激活技术。然而,以往研究报道的单一过渡金属催化剂、多元负载型催化剂在活化PMS体系中往往存在金属离子溶出量高、催化剂稳定性差等问题。另外,非均相纳米催化材料在悬浮体系下使用常存在催化剂回收困难、易团聚等现象不利于活性位点暴露等问题。

近期,我院程修文教授课题组在探索高效稳定的非均相PMS催化反应体系构建策略方面取得系列研究进展。

基于相关理论分析,课题组确定LDHs和PBAs因其整体性与内部坚固的骨架而具有很好的稳定性,且因其内部可同时组合多种类、多价态过渡金属而具有良好的催化性能。基于此,课题组研究人员分别构建了基于LDHs与PBAs的PMS催化反应体系,优化催化剂的组成与合成工艺参数条件,提高其活化PMS性能,进而高效快速降解水中污染物,并基于抗生素降解实验与反应动力学研究,阐释各参数对反应体系的影响。特别地,通过探究LDHs/PMS反应体系中产生的活性氧化分子种类,明晰污染物降解过程机制,揭示体系高效处理新兴微污染物的作用机理(图1),为高效净水技术与环境功能纳米材料研发提供理论依据。

1LDHs/PMS反应体系中自由基转化路径与污染物降解机理

光催化技术是一种环境友好型的污染控制技术,由于光诱导产生的•OH氧化能力强、无选择性等优点而备受关注。而在过硫酸盐高级氧化体系中,光活化是一种典型的过硫酸盐活化方式。基于以上思路,结合前期研究结果,课题组构建了多种可见光辅助非均相催化剂活化PMS体系(图2),以期在降低反应体系能耗的同时,实现水中微污染物的快速高效降解。

2基于(a) MnO2/Fe2O3纳米混合物与(b) CuFe PBAs衍生物的可见光辅助非均相PMS活化反应机理

此外,课题组还设计开发了一种经济有效的复合催化膜,以期实现高效活化PMS处理医院废水的同时,能解决颗粒团聚及回收的问题。针对此,课题组通过沉积法将具有高效催化性能的纳米颗粒掺入聚合物膜基质中(图3),优化其制备工艺参数,构建复合催化膜活化PMS处理医院医疗废水的反应体系,探究其PMS活化性能与反应体系的可重复使用性能,为提高环境功能纳米材料实际应用潜力提供新的研究思路。

上述研究结果于近期分别发表在环境领域著名期刊《Applied Catalysis B: Environmental》、《Chemical Engineering Journal》和《Journal of Hazardous Materials》上(均为中科院一区期刊,影响因子分别为16.683、10.652和9.038),论文第一作者为2018级环境工程专业硕士研究生郭若男(提前一年毕业,清华大学攻读博士学位),兰州大学资源环境学院为第一署名单位。研究得到了国家自然科学基金面上项目的资助。

3(a) CGF, (b) LDH(6.25%)@CGF, (c) PBA(9.09%)@CGF, (d) PAN, (e) LDH(9.09%)@PAN和(f) PBA(6.25%)@PAN的SEM图像

论文链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337320307128

(Sulfamethoxazole degradation by visible light assisted peroxymonosulfate process based on nanohybrid manganese dioxide incorporating ferric oxide, Applied Catalysis B: Environmental,(2020) 119297.)

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894720318040

(Efficient degradation of sulfamethoxazole by CuCo LDH and LDH@fibers composite membrane activating peroxymonosulfate, Chemical Engineering Journal, 398 (2020) 125676.)

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894720316843

(In situ preparation of carbon-based Cu-Fe oxide nanoparticles from CuFe Prussian blue analogues for the photo-assisted heterogeneous peroxymonosulfate activation process to remove lomefloxacin, Chemical Engineering Journal, 398 (2020) 125556.)

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0304389420309559

(Efficient degradation of lomefloxacin by a Co-Cu-LDH-activating peroxymonosulfate process: Optimization, dynamics, degradation pathway and mechanism, Journal of Hazardous Material, (2020) 122966.)